基于配位场协同催化机制的催化材料设计研究
王卫超
南开大学电子信息与光学工程学院，天津市津南区海河教育园区同砚路 38 号，300350，中国

详细摘要： 随着原位表征技术和计算化学的迅猛发展，科研工作者能够实现对原子尺度和分子尺度的催化过程动态观测，并且直观地 “ 看到 ” 催化剂在反应过程会发生重构等现象。在本课题组的研究工作中，我们从实验上优异的催化性能出发，结合理论计算模拟，通过对催化反应过程（包括热催化和电催化领域的重要反应）的剖析，我们提出了一种电子结构层面的动态催化过程，即 “ 配位场协同催化 ” 机制 [1]。详细来讲，就是当活性位点吸附中间体后，近邻的配位环境的电荷分布也在同步发生变化，在整个催化过程中，通过这种超交换相互作用的电荷转移模式，活性位点对中间体的吸脱附能就可以得到调控，使催化剂表面达到对中间体吸附既不太强也不太弱的理想状态，最终带来较好的催化活性。经过验证，这种机制普遍适用于多种催化剂体系，其中包括存在单一晶体场，但由于缺陷，掺杂（ [2]LDH）或单元堆垛方式差异（ [3]ABO3）形成的多配位环境的体系；本征存在多晶体场的单相体系 ([4-8]AMn2O5, [9]AB2O4)，以及复合相材料体系 [10-13]。因此， “ 配位场协同催化机制 ”，将对理解动态催化过程， 并从底层电子结构设计催化材料具有重要指导意义

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