共价三嗪基框架材料结构搭建算法研究

宋策

大连理工大学

摘要：共价三嗪基框架材料（covalent triazine-based frameworks，CTFs）因具有高表面积、低骨架密度、持久的孔隙度以及极高的化学稳定性等优异性质，目前已被广泛应用于气体吸附/分离、催化、能量存储等诸多领域中。CTFs为一类由腈类单体自聚形成的空间网状聚合物，因而可通过设计不同结构的腈类单体，实现对CTFs的孔道结构的可控调节。但测试结果表明，CTFs主要以复杂的无定形结构存在，而当前的实验表征手段难以对无定形空间结构进行精确描述，这不仅造成了研究工作者对其微观空间结构的认识与理解不足，更限制了通过单体设计实现对孔道的定向调节的实验设计手段的应用，从而影响了高性能CTFs材料的开发。本工作主要针对CTFs材料，借助分子模拟手段，提出一种无定形微观结构的搭建算法。将该算法应用于已实验合成的材料，并通过对比所搭建的全原子模型的比表面积、孔体积、结构因子以及氮气吸附曲线的计算与实验结果，确立模型的有效性与可靠性。该理论模型可提供CTFs材料的分子层面的结构信息，提升对其复杂的无定形空间结构的认识。此外，所提出的结构搭建算法可用于新型CTFs材料空间结构的预测，从而加速CTFs材料的开发与应用。