1-24、高通量相场模拟设计高能量密度的聚合物基纳米复合材料
沈忠慧1，王建军2，林元华1，南策文1，陈龙庆2，沈洋1*
1.清华大学 材料学院 新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室，2.宾夕法尼亚州立大学 材料系
摘要：电介质静电电容器是重要的基础电子元件，同时也是广泛用于电子电力系统、能源系统等领域的储能器件。跟电化学储能器件(如：电池、超级电容器)相比，介电电容器具有更高的功能密度、更高的工作电压、超长的循环使用寿命并具有全固态结构的优点。但其低的体积能量密度限制了其广泛的应用。
介电电容器的能量密度主要由其介电强度和介电常数共同决定。聚合物由于其较高的击穿场强，良好的加工性能以及柔性等特点被广泛应用于电介质材料。但其较低的介电常数，限制了能量密度的提高。近几年大量实验表明采用高介电氧化物作为纳米填料与聚合物基体复合，利用界面极化可显著提升介电常数，但高介电填料的引入会引起界面局域电场的不均匀，致使介电强度明显降低。如何更好地认识界面效应所带来的“1+1≠2”的现象，是进一步提高能量密度的基础和关键。
其中深入理解聚合物基纳米复合材料的击穿行为对设计高能量密度介电材料至关重要。然而非平衡态的击穿过程中涉及到很多复杂的因素，导致对介电击穿行为的模拟仍然是一大挑战。本工作构建了一个相场模型来模拟研究在静电刺激下聚合物基纳米复合材料的击穿行为，结果表明击穿场强和路径与纳米复合材料的微观结构紧密相关，且预测结果与实验值基本吻合。在此相场模型基础上，以PVDF-BaTiO3为例，利用高通量计算来进行纳米复合材料的结构优化与设计。基于高通量计算得到的结构—性能（击穿场强、介电常数和能量密度）数据相图，提取优化设计了一种三明治叠层结构，其中中间一层为垂直的纳米纤维，而上下两层为平行的纳米片。相对于纯聚合物而言，该结构能够将能量密度提高2.44倍。
该工作将相场法用于模拟介电击穿过程，解释了复合电介质中击穿现象与微观结构的对应机制，并通过高通量计算与筛选，设计新型的叠层复合电介质，为新型复合电介质的设计提供了新思路，也为进一步打破复合电介质中介电强度和介电常数之间的倒置耦合关系提供了理论指导，同时也实现了结构-性能-设计的一体化计算。该工作希望能够在理论复合电介质中微观机制的基础上，利用高通量计算来推动复合电介质设计的进一步发展。本工作获得国家重点研发计划（2017YFB0701600）资助。
DOI:10.12110/secondfmge.20181014.124
男，1980年11月出生。清华大学材料学院长聘教授，副院长，国家杰出青年基金获得者，教育部“长江学者奖励计划”青年学者，中组部“万人计划”青年拔尖人才。一直从事功能复合材料研究，在复合材料结构-性能关联、界面结构与物性调控以及先进制备方法等方面做出了系列创新成果。已发表SCI论文120余篇，他引4000余次，获授权发明专利近30项。任亚洲电子陶瓷学会理事、中国复合材料学会介电高分子复合材料及应用专委会常务副主任，中国物理学会电介质专委会委员。国际学术期刊Applied Surface Science及Science Bulletins 副主编。