1-21、沸石分子筛材料的高通量结构预测

李乙^1,2，高尚³，于吉红^1,2*

1.吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室 前进大街2699号 长春130012

2.吉林大学未来科学国际合作联合实验室 前进大街2699号 长春130012

3.吉林大学计算机科学与技术学院 前进大街2699号 长春130012

摘要：沸石分子筛是一类具有规则分布微孔结构的无机晶体材料，目前被广泛应用于催化、吸附分离、离子交换等工业领域。由于其在工业领域的广泛应用和巨大的商业价值，开发具有优异性能的新颖分子筛结构一直是人们追求的目标。由于人们对分子筛晶体的形成机制尚未明确，目前分子筛材料的研发仍以传统的经验试错法为主。

根据材料基因工程学思想，以功能需求为导向、利用计算机手段预测尚未被发现的理论结构，为人们提供了丰富的靶向合成目标，是分子筛材料研发的一条新的途径。我们于2016年主持“材料基因工程关键技术与支撑平台——高效催化材料的高通量预测、制备和应用”国家重点研发计划项目。在项目支持下，我们开展了分子筛催化材料的理论研究。针对分子筛材料的结构特定，我们设计了用于分子筛骨架结构搭建的高效计算机方法，开发了用于分子筛结构预测的高通量软件平台，并提出了系列分子筛结构评价规则，用于对分子筛结构进行高通量筛选。

分子筛骨架结构由TO4四面体（T原子指四配位的硅、铝、磷等原子）通过共享桥氧原子相互连接而成，不同的连接方式形成多种多样的骨架拓扑类型。目前人们已发现239种不同的分子筛骨架类型，但仍有大量理论上可能存在的分子筛类型尚未被发现。利用计算机方法预测可能存在的分子筛骨架结构是近年来的研究热点，然而由于其复杂的三维周期性结构，分子筛结构的高效预测一直是无机化学领域的研究难点。通过分析已知分子筛骨架结构的特点，我们在国际上首次提出枚举对称位置组合的分子筛结构预测方法，并开发了相应的计算机程序，解决了分子筛晶体材料由于结构复杂导致的对称位置组合数爆炸问题，将每个研究体系下分子筛的对称位置组合数降低到可控量级。在此基础上，我们利用在前期工作中开发的分子筛结构模拟程序FraGen，针对每种对称位置组合，进行分子筛结构模型的高效搭建。我们所开发的这一整套计算方法，在计算效率、构象空间覆盖度等方面明显优于国际主流的分子筛结构预测方法。

为实现分子筛材料的高通量结构预测，我们自主开发了高通量软件计算平台，针对分子筛结构预测流程进行了并行化设计，实现多个分子筛结构的并发式计算，并完成了在高性能计算环境中的测试。我们设计了多个自动化模块，利用LSF系统实现计算流程的调度，并对计算分子筛结构模型过程中可能出现的问题与错误信息进行自动判断与纠错，实现了分子筛结构的自动化预测，最大限度减少了人为干预。开发了流程控制界面，针对不同的计算流程，用户可以通过流程控制界面完成复杂的流程组合。实现了假想分子筛数据库的自动录入以及实时状态数据库的存储，开发了分子筛结构的查询界面以及用户作业实时监测界面。平台可以通过用户作业实时监测界面实时查看作业的运行状态，并获取作业执行信息。目前这套软件平台部署于吉林大学高性能计算中心。

利用这些计算机方法，我们已成功预测出二十余万种分子筛结构类型。在下一步工作中，我们将在更多的体系中开展分子筛材料的结构预测，并开发结构筛选的计算机方法，为功能导向分子筛材料的研发提供理论指导。

通讯作者：于吉红，0431-85168608，Email: jihong@jlu.edu.cn

DOI:10.12110/secondfmge.20181014.121