1-10、基于第一性原理设计和探索新型非线性光学材料

林哲帅

中国科学院理化技术研究所，北京海淀中关村东路29号，北京，100190

摘要：非线性光学材料能对常见波段的激光进行频率转换，从而获得宽波段、可调谐的激光光源。此类光电功能材料在军事和民用领域具有重要的战略价值和应用价值。随着激光技术向着更宽波段和更广应用环境拓展，迫切需要发展新型深紫外、中远红外以及可用于复杂/极端条件的特种效应非线性光学材料。但是，非线性光学材料种类繁多、结构多变，利用传统的“炒菜式”实验探索，盲目且效率很低。近年来，随着超级计算技术的迅猛发展，无需经验参数的第一性原理方法，特别是密度泛函理论计算方法，已经开始逐步应用于复杂的材料体系，并在新型功能材料探索中得到了广泛的应用。这些方法的使用，可以快速有效地获得材料的结构—性能之间的内在联系，结合大规模实验制备和表征，能够极大加快新型功能材料的研发速度。

自2000年左右开始，我们研究团队率先在国际上发展了系列适用于非线性光学晶体的第一性原理计算和分析工具。在此基础上，建立了基于第一性原理的非线性光学材料搜索系统（图1），通过结构搜索、性能模拟和机制分析，构建了数百种相关材料的“材料基因信息”数据库（见国家材料科学数据共享网，http://www.materdata.cn）。

利用基于第一性原理的非线性光学材料搜索系统，我们取得了以下研究进展：（1）提出了优质的中红外硫族和卤族等非线性光学晶体体系的结构选型依据，与实验合作，共同发现了系列重要的中红外非线性光学材料。（2）提出了“同向排列-层状结构-加强桥连”协同结构基元构筑响应光电场的分子设计思想，设计发展了系列深紫外新型非线性光学材料。（3）发现了系列可应用于高温高压等极端条件的特种非线性光学晶体。阐明其产生反常热学、力学效应的结构起源，将反常热学、力学性能与光学性能相结合，有效拓展了非线性光学材料应用范围和领域。

DOI:10.12110/secondfmge.20181014.110